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氮化硼作為“多合一”凝膠劑構建高性能鋰金屬電池用凝膠電解質

信息來源：本站 | 發布日期： 2024-02-23 13:12:42 | 瀏覽量：318619

摘要：

01研究背景鋰金屬由于極高的理論容量（3800 mAh g-1），被視為新型二次電池的最理想負極。然而，在循環過程中，鋰金屬會產生枝晶，嚴重影響鋰金屬電池（LMBs）的循環穩定性和安全性。為了解決這個問題，研究人員開始關注固態電解質，因為它可以有效防止電解液泄漏，并且高…

01

研究背景

鋰金屬由于極高的理論容量（3800 mAh g^-1），被視為新型二次電池的最理想負極。然而，在循環過程中，鋰金屬會產生枝晶，嚴重影響鋰金屬電池（LMBs）的循環穩定性和安全性。為了解決這個問題，研究人員開始關注固態電解質，因為它可以有效防止電解液泄漏，并且高機械模量可以有效阻止枝晶生長。目前的固態電解質可以分為無機陶瓷類電解質（如LLZO、LLZTO等）和聚合物電解質（如PEO、PVDF-HFP等）。但是陶瓷電解質具有較大的表面接觸電阻，聚合物電解質室溫電導率低，這些問題阻礙了固態電解質的進一步發展。相較于上述兩種電解質，準固態凝膠電解質（gel electrolytes）因其高離子電導率、低界面電阻、較強的機械強度和優異的加工性能而更受關注。但是，gel electrolytes 同樣面臨如何形成穩定固體電解質界面層（SEI）的問題。因為gel electrolytes是通過固體框架來“固化”電解液得到的，因此可以通過選擇固體框架和液態電解質來優化gel electrolytes的性能，構筑穩定的SEI，從而實現鋰金屬電池的穩定循環。

02

工作介紹

近日，湖南大學材料科學與工程學院張世國教授研究團隊通過將氮化硼纖維與高濃度環丁砜（SL）電解質混合，成功制備了一種不可燃、電化學穩定、模量高的凝膠電解質（BN-gel）。該凝膠電解質中的BN起到了多重作用：首先，它能夠固化液體電解質，從而避免泄漏的問題；其次，它提供了一個活性界面，有助于Li⁺的轉移并提高離子電導率；同時，它還能促進氟化物的形成，以防止鋁腐蝕；最后，它能夠產生LixBOy并促進anion-derived SEI的形成，從而穩定Li沉積。因此，基于BN-gel電解質的準固態鋰金屬電池表現出高容量和庫侖效率、長循環穩定性、良好的倍率性能、耐高溫性和良好的柔韌性等優良性能。

03

內容表述

BN-gel電解質可以通過將BN纖維與SL電解質在研缽中研磨混合來制備，與其他凝膠電解質不同，無需進行復雜的再聚合和后續處理。雖然相較于SL電解質，BN-gel電解質的電導率有所降低，但是BN纖維與SL溶劑分子的作用能夠產生更多游離的Li⁺，從而進一步促進了Li⁺的傳輸，使BN-gel具有更高的t_Li+。理論計算進一步證明了沿著BN表面進行的Li⁺傳輸需要更低的活化能，這有助于促進Li⁺的傳輸。

▲圖 1. (a) BN-gel制備示意圖。插圖顯示了BN-gel 的圖片。(b) BN-gel和SL電解質在 30 °C 時的離子電導率和 t_Li+。(c-d) BN-gel和SL電解質的Raman和FTIR 光譜。(e-f) SL···Li和2SL···Li吸附到BN表面的吸附能。(g) BN-gel和SL電解質的去溶劑化能量。(h-i) BN-gel中的Li⁺傳輸路徑和相應的擴散能壘。

▲圖 2. (a) BN-gel和SL電解質的電化學穩定性。插圖顯示了在（左）BN -gel和（右）SL電解質中進行LSV測試后Al的圖片。(b) 原始鋁箔和在 (c) BN-gel和 (d) SL 電解質中進行 LSV 測試后的鋁箔的SEM圖像。(e) 由 XPS 測定的在BN-gel和SL電解質中循環的鋁箔中F的原子比。(f)根據 F 1s XPS 光譜，BN-gel和SL電解質中鋁表面上LiF的百分比。(g) SL···Li、2SL···Li、SL···Li···BN、2SL···Li···BN的LUMO/HOMO能級。(h) SL電解質中的鋁腐蝕和 (i) BN-gel中的保護作用的示意圖。

經過進一步實驗發現，BN-gel電解質可以對Al具有一定的保護作用。SEM圖片顯示，在BN-gel電解質中循環的Al更加平整。此外，XPS結果表明在BN-gel電解質中循環的Al表面存在更多的氟化物，這有利于鈍化Al，實現更穩定的循環。DFT計算表明，在加入BN后，電解質的HOMO和LUMO能級發生變化，這使得電解質更容易分解產生氟化物來鈍化Al集流體。

▲圖3.（a）SL電解質和（b）BN-gel在1 mA cm-2下的原位光學顯微鏡圖。（c）在0.1 mA cm-2下，BN-gel和SL電解質中Li||Li對稱電池的循環曲線。在（d）SL電解質和（e）BN-gel中循環前后的Li負極SEM圖。(f) 新鮮Li和循環Li在 (g-h) SL 電解質和 (i-j) BN-gel中的 SEM 圖像。

通過電化學測試，可以證明BN-gel能有效的穩定鋰負極，實現穩定的Li||Li循環。在BN-gel中循環過后的Li金屬也更為平整，與SL中循環的Li金屬形成了對比。扣式電池的測試均表明，BN-gel具有更好的電化學性能。

▲圖 4. (a) BN-gel和SL電解質中循環Li的橫截面圖。(b) Li 在 BN-gel電解質中以 0.1 mA cm-2 循環后的高分辨率 B 1s XPS 光譜。(c) Tafel 圖，(d) 交換電流密度 (j0)，和 (e) Li||Li 對稱電池中BN-gel和SL電解質的R_SEI。(f) 不同電解質中SEI演變的示意圖。

截面SEM圖表明，在BN-gel電解質中循環的Li沉積更加致密，同時，XPS表明，BN會參與到SEI的形成過程中，生成硼化物來穩定Li金屬負極，促進Li⁺在SEI中的傳輸，從而實現更為穩定的循環。此外，在高達90℃的高溫環境下，BN-gel電解質仍然能夠實現穩定的Li循環，表現出優異的耐高溫性能。

▲圖 5. Li||LFP 電池在 (a) BN-gel和 (b) SL 電解質中在 0.2 C 和室溫下的充放電曲線。(c) Li||LFP 電池在 BN-gel和SL電解質中在0.2 C和室溫下的循環性能。在0.2 C和室溫下，Li||NCM電池在（d）BN-gel和（e）SL電解質中的充放電曲線。(f) Li||NCM電池在0.2 C和室溫下的循環性能。(i) Li||BN-gel||LFP 在 1C室溫循環性能。

▲圖 6. (a) 在 90 °C 下 BN-gel和SL電解質中Li||Li對稱電池的循環穩定性。(b) 在 90 °C 下（左）新鮮鋰和在BN-gel中循環的（中）鋰負極和在SL中循環的（右）鋰負極照片。(c) 在 90 °C 下在 BN-gel和 SL 電解質中循環后 Li 表面的 SEM 圖像。(d) Li||BN-gel||LFP 電池在1 C，90 °C下的循環性能。（e）BN-gel和其他凝膠電解質的特性比較。

04

結論

通過將BN纖維與SL電解質混合，成功獲得了一種具有不易燃、電化學穩定的準固態電解質。BN的引入促進了Li⁺從SL電解質中解離，從而產生更多“游離”Li⁺，并為Li⁺傳輸提供了更便利的途徑。與傳統的液態SL電解質相比，BN-gel表現出相當的離子電導率以及更高的t_Li+。通過在Al上形成更多的氟化物，如AlF₃ 和LiF，BN-gel可以有效鈍化集流體以防止鋁腐蝕。此外，BN參與到SEI的生成中，分解產生LixBOy，從而協同作用產生強大的SEI，以防止鋰枝晶的形成，降低界面電阻并促進Li⁺的傳輸。在對稱電池測試中，Li||BN-gel||Li對稱電池表現出穩定的Li剝離/電鍍行為，在1000小時內極化小。基于LFP和高壓NCM正極的紐扣電池在室溫下表現出高容量和庫侖效率、長期循環穩定性和良好的倍率性能。BN-gel電解質的性能還體現在其在高柔性穿孔電池中的應用潛力。這項研究為設計用于鋰電池的多功能和高性能凝膠電解質提供了新的思路和方法。

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